LEAP：钙钛矿前体添加剂发现的闭环框架

有效发现前体添加剂对于提高钙钛矿太阳能电池的性能至关重要，但巨大的化学空间使得传统的试错筛选效率低下。我们开发了 LEAP（LLM-driven Exploration via Active Learning for Perovskites），这是一个专家在环闭环框架，它将领域专用的 大语言模型（LLM）与主动学习相结合，以实现迭代加性优先级排序。 LLM 经过训练，可以从钙钛矿添加剂文献中提取与机制相关的知识，并通过可解释的描述符表示候选分子，这些描述符进一步集成到贝叶斯优化工作流程中，以在低数据条件下进行不确定性感知优先级排序。对未见文献的基准结果表明，领域专用模型在机制一致推理方面优于通用模型。专家在环概念验证研究中的实验验证表明，三轮筛选中的附加优先级得到了改进，后一轮 6-CDQ 和 2-CNA 处理的设备的平均设备 PCE 分别为 20.13% 和 20.87%，而对照的 PCE 为 19.25%，冠军 PCE 为 21.32%。这些结果提供了初步证据，表明基于文献的机械描述符与贝叶斯优化和专家可行性审查相结合，可以支持钙钛矿光伏电池中机制感知的附加优先级排序。