MS-GPT：重新思考 MS/MS 从头结构解析作为分子语言模型的光谱诱导后查询

通过串联质谱 (MS/MS) 解析分子结构是分析化学中的一个核心逆问题。大多数现有的 MS/MS 识别方法仍然依赖于参考库或预定义的候选集，而从头方法旨在直接从光谱生成结构。常见的从头路线从光谱中预测分子指纹，然后从中解码结构，从而能够在仅包含大分子的语料库上进行解码器预训练。然而，这种范式造成了训练-推理不匹配：解码器是根据分子计算的预言指纹进行训练的，但在推理时，它会使用噪声频谱引起的指纹后验进行查询，该后验通常会折叠为单个阈值指纹。我们引入了 MS-GPT，它将指纹介导的从头阐明重塑为条件分子语言模型的谱诱导后验查询。 MS-GPT 在指纹和公式上设置分子语言模型，然后通过主动位密度校准将频谱引起的后验转换为 Oracle 指纹流形附近的指纹查询带。跨该频段采样的候选者将根据生成频率共识进行汇集和排名。轻量级 LoRA 适配器进一步减轻了特定领域的后验偏差，同时保留了预先训练的分子先验。在 NPLIB1 和 MassSpecGym 上，MS-GPT 创下了新的技术水平，分别达到了 29.8%/41.1% 和 23.9%/28.7% 的 Top-1/Top-10 精确匹配精度。候选池缩放表明，高效的自回归分子生成继续提高召回率，但会增加一点额外的推理成本。源代码和模型检查点可从 https://github.com/VIKI623/MS-GPT 获取。