通过Agent推理与验证自主发现化学反应机理

揭示反应机制是现代化学的核心，但自动化这些研究仍然具有挑战性，因为计算工作流程仍然严重依赖专家干预。在这里，我们介绍 ARCHE，这是一个自主智能体系统，它集成了通用推理模型、领域专用计算化学模型和结构化工具注册表，将机械查询转变为可扩展的自我验证过程。 ARCHE 解释科学问题，生成机械假设并确定其优先级，编排计算工作流程，并根据闭环内的计算证据迭代地完善结论。我们在三个日益苛刻的场景中验证了其能力：重建立体控制过渡态并在先前报道的不对称催化反应中验证相应的反应机制；通过对最近发现但未发表的 $\alpha$-碘硼酸 C-I 裂解反应进行迭代假设细化，提出并验证了一条合理的自由基途径；并确定控制镍催化迁移交叉偶联反应选择性的化学可解释描述符。通过将智能体推理与严格的计算验证相结合，ARCHE 推进了自主机制发现，并为更广泛的机器辅助化学研究奠定了基础。 ARCHE 的代码可在此 https URL 公开获取。